In Brasile, Lunardi toccò l'apice della sua carriera ecclesiastica quando il 15 novembre 1936 fu nominato Nunzio Apostolico e Arcivescovo titolare di Side. Inviato in Bolivia (1936-1938) svolse ricerche sulla misteriosa città di Tiahuanaco e raccolse numerosi reperti, materiale archeologico che ora fa parte delle Collezioni Lunardi, conservate a Genova. Visitando le missioni sparse nelle località più remote dell'altopiano e della pianura boliviana venne in contatto con i popoli dei Guarayo, dei Chiquito, dei Mojo, annotando le loro usanze civili e religiose con scrupolosità e amore della verità nei suoi "libretti". Incontrò anche i Sirionó ai quali, oltre che gli appunti, dedicò un opuscolo ricco di informazioni. All'inizio del 1939 dalla Bolivia fu trasferito in Honduras, dove rimase sino al 1948. Numerose furono le esplorazioni in quelle terre; di frequente andò a Copán, il grande centro culturale maya, dove partecipò a riunioni, congressi e raccolse materiale archeologico. Dall'Honduras nel 1948 fu richiamato a Roma presso la segreteria di Stato, ma l'anno successivo ritornò ad Asunción, in Paraguay (1949-1954). Sono di questo periodo numerose sue serie fotografiche dedicate ai popoli Macà, Cainguá e Chulupí ed altri studi e ricerche come quelle sui Guaraní. L'11 novembre 1954, all'età di 74 anni, morì ad Asunción, in terra americana, dove aveva trascorso più di metà della vita. La salma fu poi traslata dalla famiglia nella sua Livorno, nel cimitero della Misericordia.
Numerose sono le opere lasciate da Federico Lunardi edite e dattiloscritte, conservate presso l'archivio. Fra esse segnaliamo:
- "La Madonna del perpetuo soccorso nell'arte bizantina", Tip.Unione Ed, Roma, 1916;
- "A primeira missa na América", Edic del "Istituto Histórico e Geografico de Rio de Janeiro", Rio de Janeiro, 1928;
- "El Macizo Colombiano", Inprensa National, Rio de Janeiro, 1934;
- "Estatuas prehistoricas pintadas", Santiago del Chile, 1934;
- "La vida en las tumbas, Arquelogía de San Agustín y otras regiones de Columbia", Typ Do Jornal do Commercio Rodrigues & C, Rio de Janeiro, 1935;
- "O Angasmayo, limite official del imperio incaico", Inprensa National, Rio de Janeiro, 1934;
- "Costumbres del Macizo Colombiano", Rio de Janeiro 1935;
- "Fauna monumental preistorica del Macizo Colombiano", Lima, 1936;
- "I Sirióno", Palazzo Nonfinito, Firenze, 1938;
- "Las calaveras como objecto de supersticíon entre los Indios de la Cordillera de los Andes", 1940;
- "Animales mostruosos exhibidos en los Museos", 1940;
- "El Rayo y su Culto en los Andes", 1940;
- "Lempira, El Héroe de la Epopeya Nacional de Honduras", Talleres Tipográficos Nacionales, Tegucigalpa, 1943;
- "Choluteca. Ensayo historíco etnografíco", Tegucigalpa, 1945
- "El Valle de Comayagua. Documentos para la Historia", Tegucigalpa 1945;
- "El Sol diurno y nocturno de los Maya", Tegucigalpa 1946;
- "De la Paz a Belém do Parà", Tipografia Isa, De Vincente y Cìa, Buenos Aires, 1946;
- "La Fundación de la Ciudad de Gracias a Dios y de las primeras villas y ciudades de Honduras", Talleres Tipográficos Nacionales, Tegucigalpa, 1946;
- "De la Paz a Belém do Parà", Tipografia Isa, De Vincente y Cìa, Buenos Aires, 1946;
- "Honduras Maya, Etnología Y Arqueología de Honduras. (Estudios Mayas, Orientaciones)", Secreteria privada de la Presidencia de la Republica, Tegucigalpa, 1948;
- "La pesca miracolosa con remore e timbò", Genova 1953;
- "Tattica di guerra frecce incendiarie e gas asfissianti degli antichi Tupì-Guaranì", Cenobio, Lugano, 1957.