Sempre attento alle condizioni degli ultimi, viste le pessime condizioni del fatiscente ospedale di via Imbriani, pensò alla realizzazione di un nuovo nosocomio. Donò, per questo scopo, 200 mila lire dell'epoca e si attivò presso le banche e le famiglie facoltose gualdesi per sensibilizzarle sulla nobile causa. Il nuovo ospedale, rimasto operativo fino al 2008, fu inaugurato il 7 agosto 1909.
Acquistò anche la Farmacia Vecchiarelli, accorpandola all'ospedale, e pretese che i malati trovassero assistenza continua da parte delle monache degli istituti religiosi gualdesi.
Nel 1910 fu nominato vescovo.
L'amore per la propria città lo portò per oltre quarant'anni a ricoprire anche la carica di consigliere comunale.
Monsignor Calai proseguì la sua opera benefattrice arricchendo l'archivio capitolare di Gualdo Tadino di numerosi volumi storici, tra cui l'Herbario nuovo di Castore Durante.
In punto di morte, dopo aver provveduto a tutti i suoi familiari, si privò anche degli ultimi averi, donando i pochi beni rimasti al vescovo diocesano Nicola Cola e all'arcidiacono Antonio Ribacchi affinché li devolvessero in opere di beneficenza.
Si spense il 19 giugno 1920.
Le notizie biografiche sono tratte da Umbria Journal.com (www.umbriajournal.it).